CentroCentro está ubicado en uno de los edificios más emblemáticos de Madrid: el Palacio de Cibeles, antiguo Palacio de Telecomunicaciones, construido a principios del siglo XX como sede de Correos.

Los arquitectos Antonio Palacios y Joaquín Otamendi ganaron el concurso convocado por el Estado en 1904 con una propuesta monumental que unía tradición y modernidad. Proyectaron un edificio eminentemente funcionalista que ensalzaba tanto la trascendencia de los servicios que se iban a prestar como su localización privilegiada: un terreno que había albergado los antiguos jardines de recreo de El Buen Retiro, ubicado en el cruce de los dos principales ejes neurálgicos de la ciudad. Las obras dieron comienzo a finales de 1907 y duraron 12 años, inaugurándose oficialmente el 14 de marzo de 1919.

Conocido en su día como la Catedral de las Comunicaciones estos 12.207 m2 construidos en piedra, hierro y cristal, marcaron un antes y un después en el urbanismo madrileño, convirtiéndose en paradigma de modernización para una ciudad en progreso. Durante cien años fue el centro neurálgico del sistema de comunicaciones que cubría toda España. El edificio fue declarado Bien de Interés Cultural con categoría de Monumento en 1993.

Incorporado al patrimonio municipal en 2003, se inició su proceso de transformación para convertirlo en sede del Ayuntamiento de Madrid y de un nuevo centro cultural, con un proyecto del arquitecto Francisco Rodríguez de Partearroyo y el equipo Arquimática.

CentroCentro fue inaugurado el 27 de marzo de 2008.